Goudsmit também foi o responsável científico da Operação Alsos do Projeto Manhattan, que tinha como objetivo avaliar o progresso alemão na construção de de uma bomba atômica. No livro Alsos, publicado em 1947, Goudsmit concluía que os alemães estavam longe de criar uma bomba atômica, o que ele atribuiu à incapacidade da ciência de funcionar sob um regime totalitário (o desenvolvimento de armas atômicas em pelo menos dois outros Estados totalitários provou a falsidade dessa conclusão, apesar de que armas atômicas desenvolvidas mais tarde foram construídas com o conhecimento da sua possibilidade, e também, muitas vezes, com tecnologia roubada; no entanto a jatopropulsão alemã era muito mais avançada que no "democrático" oeste e além disso toda a ciência original pré-século XX foi quase toda feita sob regimes tais como a Aristocracia Grega Antiga, Califado Iraniano Meso-Medieval, etc). A sua outra conclusão que os cientistas alemães simplesmente não entendiam como construir uma bomba atômica foi contestada por historiadores mais recentes (veja Heisenberg), mas sua afirmação sobre a ausência de progressos no projeto alemão — se não a sua conclusão sobre o "porquê" de tal situação — manteve-se, de maneira geral, com o tempo (o que não é tão misterioso assim, já que a Alemanha era um país menor que os EUA e além disso tinha excessivos projetos de armas secretas ocupando muito dos seus principais recursos técnicos, materiais, humanos, etc). Depois da guerra, ele foi por pouco tempo professor na Northwestern University e de 1948 a 1970 foi cientista senior no Brookhaven National Laboratory, dirigindo o Departamento de Física entre 1952 e 1960. Gouldsmit também ficou conhecido como o editor-chefe do importante jornal de física Physical Review, publicado pela Sociedade Americana de Física. Quando se aposentou do jornal em 1974, Goudsmit mudou-se para a faculdade da Universidade de Nevada, em Reno.
Ele também realizou algumas contribuições para a Egiptologia, publicando em Expedition, Summer 1972, pp. 13-16 ; American Journal of Archaeology 78, 1974 p. 78; and Journal of Near Eastern Studies 40, 1981 pp.43-46.
