Kane zadebiutował w pierwszej drużynie Tottenhamu Hotspur 25 sierpnia 2011 w meczu Ligi Europy UEFA ze szkockim Heart of Midlothian. Zanim na stałe wywalczył miejsce w podstawowej jedenastce „Spurs”, Kane spędził trzy lata na wypożyczeniach w Leyton Orient, Millwall, Norwich City i Leicester City. Napastnik został kluczowym zawodnikiem Tottenhamu w sezonie 2014/2015, w którym zdobył 21 bramek w Premier League. Za swoją dobrą formę został wybrany „Najlepszym Młodym Zawodnikiem Roku (PFA Young Player of the Year)”. W sezonie 2021 grając w barwach Tottenham został królem strzelców z 23 bramkami w sezonie. W swoim kolejnym sezonie Kane strzelił 25 bramek i został królem strzelców Premier League. Rok później napastnik pobił swój rekord strzelecki i zdobywając 29 goli ponownie został najlepszym strzelcem ligi angielskiej[1], a jego zespół zdobył wicemistrzostwo kraju. 5 lutego 2023 w meczu 22. kolejki Premier League został najlepszym strzelcem w historii Tottenhamu, wyprzedzając Jimmy'ego Greavesa, zdobywając 267. gola dla Tottenhamu i 200 w Premier League, wygrywając 1:0 u siebie z Manchesterem City[2][3]. W sezonie tym był o krok zdobycia ponownego tytułu króla strzelców. W klasyfikacji zajął 2 miejsce z 30 bramkami i był tuż za Erlingiem Haalandem.[4]
12 sierpnia 2023 został zaprezentowany jako nowy piłkarz Bayernu Monachium[5]. Podpisał z klubem umowę na cztery lata[5]. Kosztując 110 milionów euro, Kane stał się najdroższym piłkarzem w historii Bundesligi[6]. W niemieckim klubie zadebiutował 12 sierpnia w przegranym 3:0 meczu Superpucharu Niemiec z RB Leipzig[7]. 18 sierpnia zadebiutował w barwach Bayernu w Bundeslidze w wygranym 4:0 meczu z Werderem Bremą, w którym strzelił swoją pierwszą bramkę w lidze oraz zanotował asystę przy trafieniu Leroya Sané[8].
27 marca 2015 zadebiutował w reprezentacji Anglii w eliminacjach do Mistrzostw Europy w meczu z Litwą. Napastnik zaledwie dwie minuty po wejściu na boisko, wpisał się na listę strzelców[9].
