Dankzij nauwkeurige analyse van seismologische gegevens lukte het Jeffreys in 1926 te bewijzen dat de buitenkern van de Aarde vloeibaar is, iets dat in 1906 al voorspeld was door Richard Dixon Oldham.
Van 1931 tot 1946 gaf hij in Cambridge colleges waarbij Keith Edward Bullen een van zijn promovendi was. Jeffreys en Bullen werkten samen aan een correctie voor looptijden van P-golven bij aardbevingen. Dit werk leverde in 1940 de Jeffreys-Bullen-Tables op, die tot in de jaren 90 gebruikt werden als basis voor al het seismologisch onderzoek naar de opbouw van de Aarde. Jeffreys is door dit werk een belangrijke grondlegger van de moderne geofysica geweest, hij was echter een groot tegenstander van Alfred Wegeners ideeën over continentverschuiving.
Jeffreys deed ook statistisch onderzoek, waarbij hij een belangrijke bijdrage deed aan de Bayesischekansrekening (Jeffreys prior). In 1958 werd hij hoogleraar in de astronomie en experimentele filosofie.
Jeffreys was getrouwd met de wiskundige Bertha Swirles (1903 – 1999), met wie hij samen het handboek Mathemathical Physics schreef.
(en) Cook, A., 1990: Sir Harold Jeffreys. 2 april 1891–18 maart 1989, Biographical Memoirs of Fellows of the Royal Society 36, p. 302–333 ([1][dode link]).
Swirles, B., 1992: Harold Jeffreys from 1891 to 1940, Notes and Records of the Royal Society of London 46-2, p. 301–308 ([2][dode link]).
(en) Jeffreys, H, 1971, 1973: Collected papers. 1–2 (heruitgave Harold Jeffreys); 1974, 1975, 1976, 1977: 3–6 (heruitgave Harold & Bertha Jeffreys), Gordon and Breach, Londen, New York & Parijs.